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近日,华南理工大学材料科学与工程学院发光材料与器件国家重点实验室苏仕健教授团队基于室温合成法制备了混合卤素CsPb(BrCl)3量子点,通过有机小分子BOCzPh对制备的量子点溶液进行后钝化处理,实现了高效的深蓝光发光二极管。金属卤化物钙钛矿材料由于具有高载流子迁移率、优异的色纯度、高荧光量子产率和窄半峰宽等优点而备受关注。
在最近的研究中,钙钛矿发光二极管(PeLED)通过平衡载流子注入、金属离子掺杂、有机配体表面缺陷钝化和尺寸工程,取得了巨大进展。最先进的绿光、红光和近红外PeLED的外量子效率(EQE)已经超过20%。
在实际应用中,需要高效的深蓝色来实现高分辨率、宽色域显示,然而钙钛矿蓝光材料的效率却远远落后。尽管蓝光PeLED的EQE已经超过10%,但相应的发射光谱主要集中在天蓝色区域,国际照明委员会(CIE)色坐标的y值低于0.10的PeLED的性能仍然有限,故现阶段开发一种制备高效且光谱稳定深蓝光PeLED的策略迫在眉睫。
该团队开发了一种对制备的钙钛矿量子点溶液进行后钝化处理的策略,通过在量子点溶液中加入π共轭的有机小分子BOCzPh来取代阻碍电荷传输的长链配体,从而实现光谱稳定且高效的深蓝光PeLED。
配体与量子点的相互作用机理及光物理表征分析表明,BOCzPh分子的引入可以提高钙钛矿晶格中卤素空位的形成能,抑制载流子的非辐射复合。引入BOCzPh分子后可以获得更光滑、更均匀的钙钛矿薄膜。由于BOCzPh分子附着在量子点表面,其π共轭供体-受体结构可以有效改善薄膜中的载流子传输性能。最终获得了发射峰为469 nm、峰值外量子效率为2.8%、最大亮度为851 cd m-2的深蓝光PeLED。
图1. a)原始(W/O)和b)后钝化处理的(W/BOCzPh)钙钛矿量子点薄膜在80至300 K温度范围内测量的PL光谱。c)对后钝化处理的钙钛矿量子点薄膜,在几个代表性位置采集的瞬态吸收(TA)光谱的探针延迟。d)原始和e)后钝化处理的钙钛矿量子点薄膜的温度依赖性PL强度的相关积分以及Eb的拟合曲线。f)在470 nm处探测原始和后钝化处理的钙钛矿量子点的TA动力学曲线(归一化)
图2 a) PeLED器件的器件结构。b) PeLED的电流密度和亮度与偏压的关系。c) PeLED的EQE与电流密度的关系。d) PeLED在3.6 V电压下的EL光谱。e)基于2% BOCzPh: CsPb(BrCl)3 QDs的器件在不同电压下驱动的EL光谱。f)基于2% BOCzPh: CsPb(BrCl)3 QDs的器件的CIE坐标,内插图为正在运行的PeLED的照片
通过用刚性π共轭配体部分替代传统的长链绝缘配体,多苯环结构的BOCzPh分子附着在量子点表面,提高了钙钛矿薄膜的载流子传输能力,同时抑制了量子点晶格中卤素空位的生成,为实现光谱稳定且高效的深蓝光PeLED提供了一种新的方法。(来源:华南理工大学)
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